Diagrama de fase magnético de la solución sólida LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) revelado por difracción de neutrones en polvo

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 9248 (2022) Citar este artículo

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Las propiedades estructurales y magnéticas de la solución sólida de tipo ThCr2Si2 LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0.0 a 1.0) han sido investigadas empleando una combinación de mediciones de difracción de rayos X, magnetización y difracción de neutrones, lo que permitió establecer una composición magnética -Diagrama de fase de temperatura. La sustitución de Ge por Si conduce a una compresión de la celda unitaria, lo que afecta las interacciones de intercambio magnético. En particular, la estructura magnética de LaMn2(Ge1−xSix)2 se ve fuertemente afectada por el parámetro de celda unitaria c, que está relacionado con la distancia entre capas de Mn adyacentes. Las capas antiferromagnéticas correspondientes y una estructura ferromagnética inclinada dominan la parte rica en Si de la solución sólida, mientras que en la parte pobre en Si se observa una espiral plana antiferromagnética desproporcionada y una estructura magnética cónica.

Se sabe que los materiales que pertenecen a la familia de compuestos AM2X2 (A = álcali, alcalinotérreo o tierra rara, M = metal de transición, X = un elemento del grupo principal) muestran un amplio espectro de fenómenos físicos intrigantes, incluido el magnetismo, superconductividad, fermiones pesados, puntos críticos cuánticos y comportamiento de Kondo1,2,3,4. Sus miembros cristalizan preferentemente en la estructura de tipo ThCr2Si2 (grupo espacial I4/mmm) en la que los átomos A, M y X ocupan los sitios cristalográficos 2a, 4d y 4e, respectivamente. Esta disposición atómica lleva a cada uno de los tres elementos a formar redes cuadradas apiladas a lo largo del eje c cristalográfico en el orden AXMXA, véase la Figura 1. La estructura también se puede describir como compuesta por capas de pirámides cuadradas XM4 que comparten los bordes de orientación alterna entre Redes cuadradas de átomos A. Una tercera descripción de la estructura es como capas de tetraedros MX4 que comparten bordes que se alternan con redes cuadradas del metal A. Las ilustraciones de las dos últimas descripciones de la estructura cristalina se pueden encontrar en la Fig. S1 complementaria.

Estructura cristalina de LaMn2(Ge1-xSix)2: La (verde), Mn (azul oscuro), Si/Ge (turquesa).

El subgrupo de siliciuros y germanuros de manganeso, REMn2X2 (RE = metal de tierras raras, X = Si, Ge) ha ganado especial atención por sus interesantes propiedades físicas. Se observó magnetorresistencia gigante (GMR) en REMn2Ge2 (RE = La, Sm)5,6,7, comportamiento magnetocalórico en REMn2Si2 (RE = Ho, Er, Tb)8,9,10 y REMn2Ge2 (RE = Ce, Tb)11 ,12 y burbujas skyrmionicas en REMn2Ge2 (RE = Ce, Pr, Nd)13. Recientemente, se ha demostrado que LaMn2Ge2 demuestra un efecto Hall topológico (THE)14.

El amplio rango de comportamiento exhibido por los materiales REMn2X2 está relacionado con la rica diversidad de estados magnéticos colineales y no colineales que se pueden realizar en este arreglo atómico15,16,17,18,19,20,21,22,23,24 ,25,26. Se han observado temperaturas de ordenamiento magnético entre 300 y 714 K para todos los compuestos de este tipo1,27, y muchos de ellos sufren varias transiciones magnéticas al enfriarse antes de alcanzar su estado fundamental magnético. Estudios previos sobre varias soluciones sólidas basadas en REMn2X2 indicaron que las distancias Mn-Mn juegan un papel importante en la formación de diferentes estructuras magnéticas. En distancias intraplanares de Mn-Mn del vecino más cercano dintra < 2,84 Å, los momentos magnéticos dentro de las capas de Mn se ordenan en una disposición ferromagnética fuera del plano, mientras que las redes cuadradas adyacentes se acoplan antiferromagnéticamente. Cuando dintra supera la distancia crítica de 2,84 Å, tiene lugar una transición de la disposición ferromagnética fuera del plano a una antiferromagnética en el plano. Al mismo tiempo, el acoplamiento entre los planos sigue siendo antiferromagnético11,28,29,30. Un aumento adicional a dintra > 2,87 Å da como resultado una segunda transición en la que la disposición intracapa permanece sin cambios pero el acoplamiento entre capas evoluciona de antiferromagnético a ferromagnético11,28,29,30,31.

Los ternarios LaMn2X2 (X = Si, Ge) exhiben estructuras magnéticas con acoplamiento entre capas ferromagnético. Adoptando la nomenclatura comúnmente utilizada en la literatura (la descripción detallada sigue a continuación)11,28,29,31,32,33, LaMn2Si2 presenta una estructura magnética denominada capas antiferromagnéticas (AFl) por debajo de 470 K15,34,35 y sufre una transición a la estructura proporcional mixta ferromagnética (Fmc) a 310 K al enfriarse15,35,36. Se producen picos de modulación desproporcionados adicionales por debajo de 40 K y permanecen a bajas temperaturas, lo que se interpretó como la coexistencia de estructuras ferromagnéticas mixtas desproporcionadas (Fmi) y ferromagnéticas mixtas proporcionales (Fmc)15,35. Por el contrario, se informa que LaMn2Ge2 adopta la espiral plana antiferromagnética (AFfs) por debajo de 425 K. Al enfriarse, se produce una transición a la estructura Fmi en TC = 325 K, y este estado se conserva hasta 2 K15,28,34,36 .

Las estructuras Fmc y Fmi observadas en LaMn2Si2 y LaMn2Ge2, respectivamente, comparten algunas similitudes: ambas exhiben un componente de momento magnético ferromagnético fuera del plano, así como una disposición de espín en el plano de tablero de ajedrez idéntica dentro de las redes de Mn. La inconmensurabilidad de la estructura Fmi de LaMn2Ge2 resulta de una rotación de los momentos magnéticos en las redes cuadradas adyacentes entre sí a lo largo del eje c tetragonal. En el caso de la estructura Fmc conmensurada observada para LaMn2Si2, los momentos magnéticos en los planos vecinos giran 180° a lo largo de c. Estudios previos sobre la solución sólida LaMn2(Si1−xGex)2 (x = 0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1) usando espectroscopía de Correlación Angular Perturbada (PAC) con 111In(111Cd) y 140La(140Ce) como núcleos de sonda han demostró que las temperaturas de Curie y Neél en ambos ternarios pueden ajustarse mediante la mezcla de Si/Ge34,36. Esto indica que las diferentes composiciones de la solución sólida LaMn2(Si1−xGex)2 exhibirán un comportamiento magnético similar al de los compuestos ternarios y que la composición puede ajustar las temperaturas de transición magnética. Por lo tanto, se hace necesario un estudio de la influencia de la cantidad de mezcla de Si/Ge sobre la inconmensurabilidad magnética y las fases magnéticas coexistentes. Además, las propiedades físicas relevantes para la aplicación potencial de los compuestos LaMn2X2 (X = Si, Ge) están directamente relacionadas con su magnetismo. Para este propósito, investigamos el efecto de la sustitución de Ge por Si en la solución sólida LaMn2(Ge1−xSix)2 sobre las propiedades estructurales y magnéticas mediante medidas de magnetización, rayos X y difracción de neutrones.

Los refinamientos de Rietveld de los datos de PXRD indican que todas las muestras de LaMn2(Ge1−xSix)2 cristalizan en la estructura de tipo ThCr2Si2. Los parámetros de red a y c de los compuestos ternarios están en buena concordancia con los valores reportados en la literatura15. La Tabla 1 enumera los parámetros de red de todas las muestras. Las muestras cuaternarias se etiquetan según sus composiciones refinadas. La dependencia de la composición de a, c, la relación de celdas c/a y el volumen de celda unidad V se representa en la Fig. 2. La sustitución parcial de Ge por Si conduce a una compresión de los parámetros de la red a temperatura ambiente. El parámetro de red a sigue la ley de Vegard37 (Fig. 2 arriba) en todo el rango de composición. En contraste, el parámetro c exhibe desviaciones de un comportamiento lineal (líneas discontinuas). Se observa una disminución más pronunciada de c en la parte rica en Ge de LaMn2(Ge1−xSix)2. Esta anomalía también se refleja en el comportamiento de la relación c/a (Fig. 2 abajo). El cambio en la pendiente de c está correlacionado con las propiedades magnéticas, vide infra. El componente z del sitio cristalográfico de Si/Ge (0, 0, z) permanece en un valor casi constante de alrededor de 0,38 en toda la solución sólida.

Dependencia de la composición de los parámetros de red LaMn2(Ge1–xSix)2 a y c (arriba), relación de celda c/a y volumen de celda unidad V (abajo) a temperatura ambiente. Los puntos de datos de las muestras sintetizadas por recocido en horno (x = 0, 0,05, 0,33, 0,47) se destacan con símbolos rellenos, los preparados por fusión por arco (x = 0,18, 0,58, 0,78, 1) con símbolos vacíos. La compresión de a sigue la ley de Vegard (arriba, líneas continuas), pero c se desvía de esta tendencia lineal (arriba, línea discontinua). El mismo comportamiento anómalo también se observa en la relación de celdas c/a (abajo). Para compensar posibles errores de las diferentes técnicas de preparación de muestras, los valores c y c/a de las muestras preparadas por fusión por arco y síntesis en estado sólido se ajustaron por separado. Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo.

La dependencia de la temperatura de la susceptibilidad magnética de CC χDC para LaMn2Ge2 y LaMn2Si2 ternario entre 2 y 400 K se representa en la Fig. 3. Ambos compuestos experimentan una transición de tipo ferromagnético a sus respectivas temperaturas de Curie TC = 326,22(3) K y 308,53(3) K. Por encima de TC, las susceptibilidades inversas χDC−1(T) no siguen un comportamiento lineal (no se muestra) hasta 400 K y sugieren que LaMn2Ge2 y LaMn2Si2 no entran completamente en el régimen paramagnético hasta la temperatura más alta medida. Esto también está respaldado por los datos de difracción de neutrones en polvo que se presentan a continuación. También se observó un comportamiento similar de la susceptibilidad magnética de CC para las muestras cuaternarias (Fig. S3 complementaria). TC disminuye de LaMn2Ge2 a LaMn2Si2 en función de la mezcla de Ge/Si (Tabla 1). Las temperaturas de Curie de todas las muestras se determinaron ajustando la primera derivada de la susceptibilidad dχDC/dT con una función de pico gaussiana (Fig. S4a,b complementaria). Las temperaturas de transición extraídas de nuestros datos están bastante de acuerdo con la literatura36. Así, los valores de TC reportados en estudios previos van desde 323.3(2) K en LaMn2Ge2 hasta 308.5(2) K en LaMn2Si2.

Susceptibilidades magnéticas de campo enfriado cero (ZFC, rojo) y enfriado por campo (FC, azul) y magnetización isotérmica (recuadros) de LaMn2Ge2 (a) y LaMn2Si2 (b). Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo.

Las curvas de magnetización isotérmicas del ternario LaMn2Ge2 y LaMn2Si2 medidas a 2 K y 250 K entre −6 y 6 T muestran un comportamiento ferromagnético típico (recuadros de la Fig. 3). Para LaMn2Ge2, la curva M(H) alcanza Msat = 1,3005(1) µB/Mn a 2 K y Msat = 1,0976(1) µB/Mn a 250 K. Por el contrario, la curva M(H) de LaMn2Si2 no muestra saturación bajo los mismos campos magnéticos aplicados a 2 K, pero alcanza la saturación con Msat = 0,99823(4) µB/Mn a 250 K. También se observa un comportamiento similar al de LaMn2Si2 para las muestras cuaternarias ricas en Si con la composición x = 0,58 y 0,78 (Fig. S3 complementaria): alcanzan la saturación a 250 K, pero no a 2 K. Esta falta de saturación posiblemente indica la presencia de un componente antiferromagnético38. Además, la magnetización de baja saturación observada para todas las composiciones apunta hacia una estructura magnética diferente a la de un ferromagneto simple, que se discutirá a continuación. Se observaron bucles de histéresis para todas las composiciones. La figura complementaria S5a,b destaca la magnetización isotérmica de todas las muestras entre - 1 y 1 T. Al elevar la temperatura de 2 a 250 K, el campo coercitivo Hc de las muestras con composiciones x = 0.33, 0.47, 0.58, 0.78 y 1 disminuye claramente mientras que Hc permanece casi constante para x = 0, 0.05 y 0.18 (Tabla complementaria S1). El cambio del campo coercitivo en el calentamiento sugiere una transición de fase magnética que ocurre entre 2 y 250 K, lo que también se confirma con los datos del PND que se presentan a continuación. Los diferentes campos coercitivos entre muestras se atribuyen a variaciones en el tamaño de las partículas39. Los datos de magnetización observados aquí están en línea con la literatura15,38,40,41. Como las muestras solo contienen pequeñas cantidades de impurezas, creemos que las impurezas no afectan los datos de magnetización de manera significativa.

Se recolectaron patrones de difracción de neutrones en polvo (PND) para una serie de muestras con la composición LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0, 0.05, 0.18, 0.33, 0.47, 0.58, 0.78, 1). Siguiendo trabajos previos11,28,29,31,32,33,42, describiremos las estructuras magnéticas observadas basadas en componentes magnéticos elementales. Este último se puede identificar fácilmente a partir de reflejos magnéticos característicos:

La espiral plana antiferromagnética (AFfs) se puede describir como una alineación antiferromagnética de momentos magnéticos dentro de la red cuadrada para cada capa de Mn. El motivo de giro de cada capa es el mismo, pero los momentos giran un ángulo φ en las capas adyacentes, 2 φ en el caso de la siguiente capa más cercana y así sucesivamente. Por lo tanto, los momentos magnéticos en AFfs forman una espiral plana a lo largo del eje c. (Fig. 4a) El vector de propagación inconmensurable (0, 0, kz) describe la longitud de la espiral o cuántas celdas unitarias de cristal son necesarias hasta que los momentos magnéticos hayan alcanzado una rotación completa. En los patrones de difracción, las AFf pueden identificarse por pares de picos de modulación magnética de baja intensidad que aparecen alrededor de reflexiones con la condición de difracción h + k = 2n + 1: por ejemplo, reflexiones de satélite (101)−/(101)+ y (103) −/(103)+ alrededor de (101) y (103), respectivamente.

La estructura de las capas antiferromagnéticas (AFl) consiste en la misma disposición antiferromagnética de momentos magnéticos dentro de la red cuadrada como en el caso de AFfs. Sin embargo, los momentos en capas adyacentes giran 180° a lo largo de c. (Fig. 4b) Las reflexiones magnéticas de AFl se pueden indexar con un vector k de (0, 0, 0) y agregar intensidad a los picos de Bragg nucleares con la condición de reflexión h + k = 2n + 1. La señal magnética de la La contribución de AFl es especialmente visible para (101) y (103).

En el componente ferromagnético (FM), todos los momentos magnéticos están alineados a lo largo de c (Fig. 4c). La contribución de FM se encuentra en los picos de Bragg nucleares que cumplen las condiciones de reflexión h + k = 2n y l = 2n. Por lo tanto, los picos FM Bragg aumentan la intensidad de los picos nucleares Bragg. Esto es más notable para las reflexiones (002) y (112).

Antes de presentar los resultados de los estudios de PND, nos gustaría brindar algunos comentarios generales sobre las estructuras magnéticas:

La condición de reflexión (1) apunta a una modulación magnética (IC) desproporcionada, mientras que las condiciones (2) y (3) indican reflexiones magnéticas proporcionales (C). Los marcadores de Bragg correspondientes a las fases magnéticas en los patrones de PND que se presentan a continuación se separan en contribuciones IC y C. Los conjuntos de picos magnéticos correspondientes a cualquiera de los componentes magnéticos (1) o (2) se pueden observar en patrones de PND en ausencia de otros reflejos magnéticos, lo que sugiere que estos dos componentes elementales representan estructuras magnéticas reales. Además, los arreglos magnéticos más complejos resultan de combinaciones de las contribuciones elementales enumeradas anteriormente:

La estructura inconmensurable mixta ferromagnética (Fmi) es una superposición de la componente en el plano (1) y la componente fuera del plano (3), y se caracteriza por una estructura magnética cónica con el eje del cono paralelo a c (Fig. 4d). Este tipo de estructura se denomina cónica, ya que los momentos magnéticos parecen girar de forma cónica. Debido a la contribución de FM a Fmi, todos los momentos magnéticos se encuentran paralelos a c, lo que da como resultado un momento neto general distinto de cero. Adicionalmente, existe la contribución distinta de cero de las AFfs con disposición antiferromagnética en el plano basal. De forma similar a AFfs, los momentos magnéticos de Fmi giran un ángulo φ de una capa a otra.

El estado proporcional mixto ferromagnético (Fmc) es una superposición de (2) y (3); la estructura resultante es similar a AFl con la misma disposición antiferromagnética en el plano y el mismo acoplamiento antiferromagnético entre las capas vecinas, pero los momentos magnéticos están inclinados hacia afuera. de plano. Por lo tanto, Fmc exhibe un acoplamiento ferromagnético adicional a lo largo de c (Fig. 4e).

Modelos para las disposiciones de espín de las cinco condiciones de difracción observadas en LaMn2(Ge1−xSix)2: (a) espiral plana antiferromagnética (AFfs), (b) capas antiferromagnéticas (AFl), (c) contribución ferromagnética (FM), (d ) ferromagnético mixto inconmensurable (Fmi) y (e) ferromagnético mixto conmensurable (Fmc). Los círculos en (a) y (d) indican la rotación completa de los giros a lo largo de (c) en las desproporcionadas AFfs y Fmi. FM no existe como fase independiente sino que contribuye a Fmi y Fmc.

Cabe señalar que el componente FM (3) solo se observa en combinación con AFfs (1) y AFl (2) en las estructuras Fmi y Fmc y, por lo tanto, no es una estructura magnética independiente de LaMn2(Ge1−xSix)2 . La superposición de componentes magnéticos puede entenderse como una suma de vectores. Agregar un componente magnético fuera del plano y en el plano dará como resultado una estructura magnética inclinada. El ángulo de inclinación de una estructura no colineal de este tipo se define por la relación de las longitudes de los vectores. Por lo tanto, los componentes individuales son proyecciones en el plano ab (AFfs y AFl) o en el eje c (FM). La Figura 4 ilustra los arreglos de espín para las tres condiciones de difracción y las dos superposiciones observadas de las contribuciones magnéticas elementales.

Los datos de difracción de neutrones del ternario LaMn2Ge2 se recolectaron entre 28 y 500 K. Los refinamientos confirman que LaMn2Ge2 es paramagnético a 430 K. Por debajo de 420 K, los picos de satélites magnéticos consistentes con la condición de difracción (1) ocurren alrededor de los reflejos (101) y (103) (Figura 5). Se pueden indexar con el vector de propagación (0, 0, kz), y sus intensidades, así como kz, aumentan con la disminución de las temperaturas. La estructura magnética es una espiral plana antiferromagnética pura (AFfs)28 (Fig. 4a). La temperatura de pedido observada aquí está en buen acuerdo con estudios previos28,34. A 330 K, ligeramente por encima de una transición de tipo ferromagnético observada en la susceptibilidad magnética, los picos nucleares que siguen a la condición de reflexión (3) ganan intensidad. Este aumento es más claramente visible en el reflejo (112), ya que su contribución nuclear es insignificante. La condición de difracción (3) describe la contribución ferromagnética (FM), en la que los momentos se alinean paralelos a c (Fig. 4c). La señal magnética atribuida a FM coexiste con los picos de satélite (101)-/(101)+ y (103)-/(103)+ de AFfs hasta bajas temperaturas. Como se discutió anteriormente, la superposición de un AFfs en el plano y una contribución de FM fuera del plano forma la estructura inconmensurable mixta ferromagnética (Fmi, Fig. 4d), informada anteriormente15.

Patrones PND de LaMn2Ge2 a 28 K (abajo) y 350 K (arriba). Los marcadores de Bragg indican las posiciones de los reflejos magnéticos nuclear (N), proporcional (C) e inconmensurable (IC).

La Figura 6a muestra la dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot de LaMn2Ge2 y sus componentes parciales µAFfs y µFM derivados de los refinamientos de datos. Las temperaturas de transición magnética de PND se definieron donde se observa una caída abrupta en el momento magnético, como se puede ver en la Fig. 6 y se indica mediante la línea vertical de puntos y guiones. Se aplicó la misma metodología a todas las muestras. Al ser un valor aproximado, no se considera la propagación de errores. A 28 K, LaMn2Ge2 alcanza momentos magnéticos de µtot ≈ 3,13(3) µB, µAFfs ≈ 2,68(2) µB y µFM ≈ 1,61(4) µB por Mn con un vector de propagación de kz ≈ 0,2983(2). A esta temperatura, el momento magnético está inclinado respecto al eje c en un ángulo de α ≈ 59,1(4)°. El valor de µFM refinado de los datos del PND es ligeramente mayor que el valor de Msat de 1,3005(1) observado en la magnetización isotérmica, pero está en línea con los aproximadamente 1,5 µB/Mn informados en la literatura15,40,43,44,45. El valor más bajo de Msat determinado aquí podría explicarse por una impureza amorfa no magnética o un movimiento de pared de dominio obstaculizado que impide la saturación completa de la magnetización. µtot disminuye al aumentar las temperaturas, provoca un descenso más fuerte cerca de TC antes de que desaparezca abruptamente a 430 K. La caída intermedia en TC también ocurre en µAFfs y kz (recuadro de la Fig. 6a). La Figura 6b muestra la evolución de los parámetros de red a y c, el volumen de celda unitaria V y la relación de celda c/a en función de la temperatura. La relación de celdas c/a exhibe una mayor dependencia de la temperatura en la región TC < T < TN. Este comportamiento anómalo sugiere un fuerte acoplamiento de la expansión térmica de la red cristalina con las interacciones entre capas Mn-Mn de los momentos Mn. También se han observado efectos similares en CeMn2(Ge1−xSix)211, PrMn2(Ge1−xSix)231 y Pr(Mn1−xFex)2Ge232.

Parámetros magnéticos y estructurales de LaMn2Ge2 derivados de refinamientos de datos PND: (a) Dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot, sus componentes parciales µAFfs, µFM y el vector de propagación kz (recuadro). (b) Cambio de los parámetros de red a y c, el volumen de celda unidad V y la relación de celda c/a en función de la temperatura. Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo. Las líneas discontinuas que conectan los puntos vecinos se agregaron para guiar la vista. Las líneas verticales de puntos y guiones indican las temperaturas de transición magnética.

La introducción de cantidades marginales de Si ya conduce a un cambio significativo en las propiedades magnéticas (Fig. 7a). LaMn2(Ge0.95Si0.05)2 es paramagnético a 500 K. A 450 K, se puede observar una mayor intensidad de la reflexión (101), consistente con la condición de difracción (2), lo que indica que LaMn2(Ge0.95Si0.05 )2 órdenes en la estructura AFl. Picos de modulación magnética adicionales (101)−/(101)+ aparecen en \({T}_{N1}^{c/i}\) ≈ 420 K, lo que indica la aparición de la estructura AFfs, mientras que la contribución magnética a la (101) la reflexión no desaparece. Eso apunta a una coexistencia de las fases AFl y AFfs por debajo de 420 K. Por lo tanto, \({T}_{N1}^{c/i}\) indica la temperatura de transición de un componente puramente AFl al componente coexistente AFfs y AFl y se utilizarán a lo largo del texto. El momento magnético del componente AFl es significativamente menor que el de AFfs y, por lo tanto, contribuye muy poco a µtot de LaMn2(Ge0.95Si0.05)2. La prevalencia de la fase AFfs, detectada en el ternario LaMn2Ge2 en una región de temperatura similar, está en línea con la pequeña cantidad de Si en la solución sólida. Por debajo de TC ≈ 320 K, tres componentes de dispersión magnética que cumplen las condiciones (1)–(3) coexisten hasta \({T}_{N2}^{c/i}\) ≈ 300 K. De acuerdo con la terminología utilizada anteriormente, \({T}_{N2}^{c/i}\) marca la transición de las contribuciones AFfs y AFl coexistentes a las AFfs puras. La adición de la componente FM en este rango de temperatura corresponde a la transformación de las fases AFl y AFfs en Fmc y Fmi, respectivamente. La coexistencia de las fases Fmi y Fmc se informó previamente para el ternario LaMn2Si215,35. A diferencia de las soluciones sólidas relacionadas con una coexistencia de la estructura Fmc y la fase proporcional mixta antiferromagnética (AFmc)11,29,31,33,46, no se pudo realizar un refinamiento conjunto de las estructuras Fmi y Fmc para LaMn2 (Ge0.95Si0.05)2. Dado que ambas fases magnéticas comparten la contribución de FM, FM no podría dividirse sin ambigüedades entre Fmi y Fmc. En cambio, los componentes elementales AFfs, AFl y FM se refinaron individualmente.

(a) Patrones PND de LaMn2(Ge0.95Si0.05)2 a 14 K, 300 K, 330 K y 430 K (de abajo hacia arriba). Los marcadores de Bragg indican las posiciones de los reflejos nuclear (N), proporcional (C) e inconmensurable magnético (IC). El asterisco (*) destaca la posición de un pico de la impureza La9.3((Si1−xGex)O4)6O247. (b) Dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot, sus componentes parciales µAFfs, µFM, µAFl y el vector de propagación kz (recuadro) derivado de los refinamientos del PND. Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo. Las líneas discontinuas que conectan los puntos vecinos se agregaron para guiar la vista. Las líneas verticales de puntos y guiones indican las temperaturas de transición magnética.

Por debajo de 300 K, la contribución de AFl se desvanece y solo queda la estructura magnética de Fmi. El momento magnético Mn obtenido de los refinamientos a 14 K cae con respecto a LaMn2Ge2 hasta µtot ≈ 2.99(4) µB y µAFfs ≈ 2.52(3) µB. De manera similar, el valor refinado de kz ≈ 0.2907(3) es marginalmente menor que el valor observado en LaMn2Ge2. El momento ferromagnético, por otro lado, permanece relativamente constante en µFM ≈ 1,61(6) µB, lo que conduce a un ángulo ligeramente menor α ≈ 57,5(6)°. La dependencia de la temperatura de µtot, µAFfs y kz muestra un gran parecido con el ternario LaMn2Ge2 (Fig. 7b). En la región de temperatura de las fases AFl y AFfs coexistentes, µtot se calculó numéricamente a partir de µAFl y µAFfs y los errores de refinamiento se estimaron utilizando la fórmula de propagación de errores. El momento en el plano de las µAFl y µAFfs coexistentes se calculó promediando sobre la suma vectorial usando la integral:

La integral promedia sobre todos los ángulos posibles ω entre µAFl y µAFfs. Para las fases Fmi y Fmc coexistentes, el componente en el plano calculado utilizando la integral anterior se combinó con el componente µFM ferromagnético fuera del plano utilizando la ecuación de Pitágoras.

Un aumento adicional en la fracción de Si en LaMn2(Ge1−xSix)2 conduce a un aumento continuo de TN y la desaparición de la estructura AFfs. En las muestras con composiciones LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0.18, 0.33, 0.47, 0.58), solo se pudo observar AFl por encima de TC (Fig. 8). LaMn2(Ge0.67Si0.33)2 retiene esta estructura magnética hasta al menos 475 K. En LaMn2(Ge0.53Si0.47)2, el régimen paramagnético no se alcanzó ni siquiera a 500 K. Para las otras dos muestras (x = 0,18, 0,58) no se recopilaron datos a temperaturas tan altas. El aumento dependiente de la composición de la temperatura de Néel sigue la tendencia previamente detectada por la espectroscopia de correlación angular perturbada (PAC)34.

Patrones PND de (a) LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 a 3 K, 320 K y 350 K y (b) LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 a 29 K, 225 K, 300 K y 320 K ( de abajo a arriba). Los marcadores de Bragg indican las posiciones de los reflejos magnéticos nuclear (N), proporcional (C) e inconmensurable (IC). LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 también contiene la impureza menor Mn5(Ge1–xSix)3 (I).

En LaMn2(Ge0.82Si0.18)2, la aparición simultánea de los picos del satélite (101)−/(101)+ y el aumento de intensidad de la reflexión (112) por debajo de 320 K indican una transición a la estructura Fmi por debajo de TC ( Figura 8a). Sin embargo, como la contribución de la dispersión magnética en la reflexión (101) no desaparece al mismo tiempo, la Fmi coexiste con la fase Fmc hasta al menos 290 K. Finalmente, LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 se transforma en la estructura Fmi a temperaturas aún más bajas. Dado que solo se recopilaron algunos puntos de datos para esta muestra, no se conoce la temperatura de transición exacta, pero ocurre en algún lugar entre 200 K < \({T}_{N2}^{c/i}\) < 290 K. Tomando la teniendo en cuenta las temperaturas de transición de las muestras vecinas, se espera que \({T}_{N2}^{c/i}\) sea de alrededor de 250 K.

Por debajo de TC, las muestras con las composiciones x = 0.33, 0.47, 0.58 experimentan una transición a la fase Fmc, identificada por picos magnéticos consistentes con las condiciones de difracción (2) y (3). Por debajo de 275 K, 250 K y 210 K, respectivamente, aparecen picos de modulación que siguen a la condición (1), lo que sugiere la coexistencia de las estructuras Fmc y Fmi. Curiosamente, el rango de temperatura en el que se observa esta coexistencia aumenta con la cantidad de Si en LaMn2(Ge1−xSix)2: a 275 K < T < 250 K para x = 0,33, a 250 K < T < 200 K para x = 0,47 y a 210 K < T < 70 K para x = 0,58. La Figura 8b muestra los patrones de PND de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 a 320 K, 300 K, 225 K y 29 K.

El momento magnético total de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 alcanza µtot ≈ 2.66(4) µB por átomo de Mn, con componentes parciales de µAFfs ≈ 2.24(3) µB y µFM ≈ 1.44(5) µB a 29 K y un ángulo resultante de α ≈ 59.2(6)°. Por lo tanto, ambas contribuciones magnéticas caen en comparación con las muestras más ricas en Ge. De manera similar, se observa un valor de kz más bajo de 0.1983(3). La dependencia de la temperatura de µtot, los momentos magnéticos parciales µAFfs, µAFl, µFM y kz se representan en la Fig. 9a. Cabe señalar que µAFl aumenta mientras que µAFfs disminuye en la región de temperatura donde coexisten Fmi y Fmc. Mientras tanto, µFM parece estar imperturbable. Por lo tanto, la coexistencia ocurre en la región de temperatura donde tiene lugar la transición de fase de Fmc a Fmi. En comparación con LaMn2Ge2 y LaMn2(Ge0.95Si0.05)2, kz disminuye menos abruptamente en LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 (recuadro de la Fig. 9a). La figura 9b muestra el cambio de los parámetros de la red en función de la temperatura. El comportamiento no lineal de c/a con un aumento de pendiente alrededor de TC señalado anteriormente para LaMn2Ge2 también se puede ver en LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 pero se vuelve menos pronunciado con el aumento de la concentración de Si.

Parámetros magnéticos y estructurales de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 derivados de los refinamientos de los datos PND: (a) Dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot, sus componentes parciales µAFfs, µFM y el vector de propagación kz (recuadro) . (b) Cambio de los parámetros de red a y c, el volumen de celda unidad V y la relación de celda c/a en función de la temperatura. Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo. Las líneas discontinuas que conectan los puntos vecinos se agregaron para guiar la vista. Las líneas verticales de puntos y guiones indican las temperaturas de transición magnética.

Los patrones de PND de las muestras LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 y LaMn2Si2 se recolectaron entre 3 y 295 K. A temperatura ambiente, ambos adoptan la estructura Fmc, identificada por picos magnéticos siguiendo las condiciones (2) y (3). LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 conserva esta estructura hasta 150 K. A temperaturas más bajas, emergen los reflejos (101)−/(101)+ de los AFfs desproporcionados, además de los picos magnéticos que satisfacen las condiciones (2) y (3). Por lo tanto, la coexistencia de la estructura Fmi y Fmc también se observa en LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 y se retiene hasta 3 K.

Curiosamente, LaMn2Si2 se ordena en las mismas estructuras magnéticas que LaMn2(Ge0.22Si0.78)2: LaMn2Si2 permanece en la fase Fmc hasta 70 K, y la coexistencia de Fmi y Fmc se establece en 50 K (Fig. 10a) . En mediciones anteriores del PND de LaMn2Si2, las reflexiones del satélite (101)−/(101)+ se detectaron como un ensanchamiento al pie del pico (101)15,35. Podemos distinguir claramente los picos de los satélites gracias a la mayor resolución de nuestros datos. Los picos desproporcionados se refinaron con kz ≈ 0,0710(5) a 3 K, que es incluso menor que el valor de 0,09 informado anteriormente15,35. La dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot y sus componentes parciales µAFfs, µAFl y µFM se muestra en la Fig. 10b. Los momentos magnéticos varían sustancialmente de estudios previos. El valor de µAFfs derivado de nuestros refinamientos es 1,35(3) µB a 3 K, que es significativamente mayor que los 0,8 µB y 0,5 µB publicados por Venturini et al.15 y Hofmann et al., respectivamente35. µFM ≈ 1.72(4) µB está en línea con sus resultados pero µAFl ≈ 1.43(3) µB es ligeramente inferior. No obstante, µtot alcanza valores similares en todos los casos. Atribuimos las discrepancias entre los momentos parciales a nuestra resolución de datos mejorada. Como pudimos resolver los picos de modulación, es mucho más fácil refinar los valores precisos de kz y los momentos magnéticos parciales.

(a) Patrones de difracción de neutrones en polvo de LaMn2Si2 a 3 K (abajo) y 70 K (arriba). Los marcadores de Bragg indican las posiciones de los reflejos nuclear (N), conmensurado (C) e inconmensurado magnético (IC) (de arriba a abajo). (b) Dependencia de la temperatura del momento magnético total µtot y sus componentes parciales µAFfs, µAFl y µFM. Todas las barras de error se muestran y representan 1σ. Sin embargo, las barras de error pueden ser más pequeñas que el símbolo. Las líneas discontinuas que conectan los puntos vecinos se agregaron para guiar la vista. La línea vertical de puntos y guiones indica las temperaturas de transición magnética.

La variación térmica y de composición de las fases magnéticas se representa en la Fig. 11. Debajo de TC, la parte rica en Ge de la solución sólida está dominada por la fase Fmi, la rica en Si, por Fmc. En el medio, la coexistencia de Fmi y Fmc observada originalmente en LaMn2Si215,35 se extiende desde bajas concentraciones de Si a altas temperaturas hasta composiciones ricas en Si a bajas temperaturas. Fmi y Fmc coexisten en todas las muestras cuaternarias, así como en LaMn2Si2. A medida que el componente FM desaparece en TC, los momentos magnéticos se alinean dentro del plano de la red cuadrada de Mn. La fase AFl prevalece para una amplia gama de composiciones en TC < T < TN, mientras que AFfs se ve favorecida por LaMn2Ge2. En la estrecha ventana pobre en Si alrededor de x = 0,05, AFfs y AFl coexisten por encima de TC. Como la contribución de AFfs se desvanece más rápido que la de AFl, la estructura pura de AFl se detecta a temperaturas más altas. Las líneas negras gruesas en la Fig. 11 dibujan los bordes de fase. La dependencia de la composición de TC se trazó utilizando los valores de la Tabla 1. La figura complementaria S6 presenta otra versión del mismo diagrama de fase magnético xT donde se muestran todos los puntos de temperatura medidos.

Diagrama de fase magnética xT de la solución sólida LaMn2(Ge1-xSix)2: paramagnética (PM), espiral plana antiferromagnética (AFfs), capas antiferromagnéticas (AFl), mixta ferromagnética inconmensurable (Fmi), mixta ferromagnética proporcional (Fmc). Los límites de la fase magnética se determinaron a partir de los datos del PND. El ligero cambio dependiente de la composición de TC se estableció a partir de la susceptibilidad magnética.

La coexistencia de diferentes fases magnéticas se observa con frecuencia en soluciones sólidas. Solo en la estructura de tipo ThCr2Si2 se ha encontrado, por ejemplo, La1−xYxMn2Si229,46,48, La1−xPrxMn2Si233, CeMn2(Ge1−xSix)211 y PrMn2(Ge1−xSix)231. En todos estos ejemplos, dicha coexistencia se informa en una región de composición limitada. LaMn2(Ge1−xSix)2 se distingue de todos estos casos ya que la coexistencia ocurre en todas las muestras cuaternarias y el ternario LaMn2Si2. En la literatura, el origen de la coexistencia de fases magnéticas generalmente se explica por una separación de fases químicas de las muestras cuaternarias en regiones con composiciones casi idénticas y, por lo tanto, parámetros de red casi idénticos. En CeMn2(Ge1−xSix)2, por ejemplo, se sugirió falta de homogeneidad en la composición en base a estudios de PXRD de sincrotrón de alta resolución11. En La1−xYxMn2Si2, incluso se pudo observar una división de picos en los datos del PND48. La coexistencia de dos o más fases magnéticas encontradas en las mediciones del PND está respaldada por la no saturación de la magnetización isotérmica encontrada para LaMn2Si2 y algunas de las muestras cuaternarias a 2 K bajo un campo externo de 6 T. Este comportamiento de la magnetización isotérmica indica la existencia de más de un componente magnético, como se explicó anteriormente.

En las muestras cuaternarias de nuestro estudio, se puede detectar una ampliación de ciertos picos en los datos de PXRD a temperatura ambiente, lo que probablemente indica una distribución poco homogénea de Si y Ge. Dado que este comportamiento es especialmente visible para algunas reflexiones (hkl) con l distinto de cero, estas pequeñas faltas de homogeneidad deben tener un impacto más fuerte en c. La Figura 12 muestra los patrones PXRD en la región 2θ alrededor del reflejo (105). El ensanchamiento del pico y la asimetría son pronunciados en algunas de las muestras cuaternarias. En LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 y LaMn2(Ge0.42Si0.58)2, la reflexión (105) incluso parece estar dividida. LaMn2Si2, sin embargo, exhibe el ancho de reflexión más pequeño, lo que hace improbable cualquier falta de homogeneidad química significativa (como la relacionada con defectos intrínsecos). Las futuras mediciones de PXRD de alta resolución en una fuente de sincrotrón pueden arrojar luz sobre el origen estructural del cristal de las fases magnéticas coexistentes en LaMn2Si2.

Patrones PXRD de LaMn2(Ge1-xSix)2 a temperatura ambiente en la región 2θ alrededor del reflejo (105).

La sustitución parcial de Ge por Si conduce a una disminución menor de TC de 326,10(4) K en LaMn2Ge2 a 308,37(6) K en LaMn2Si2 y se informó anteriormente36. Los valores de TC que observamos de las mediciones de magnetización y PND están de acuerdo entre sí y coinciden con los de la literatura28,36,49. Teniendo en cuenta la fuerte dependencia de la composición y la temperatura de los componentes AFfs y AFl (Fig. 11 y Fig. S6 complementaria), cabe destacar que FM y, por lo tanto, TC, permanecen casi constantes en toda la solución sólida. También se observó un efecto similar para TN, que aumenta monótonamente con el aumento del contenido de Si de aproximadamente 420 K en LaMn2Ge234 a 470 K en LaMn2Si2 según la literatura34,35,49,50. La temperatura de Neél de LaMn2Ge2 está en línea con los valores informados anteriormente28,34. Aunque no investigamos el comportamiento a alta temperatura de todas las muestras, las tres muestras cuaternarias (x = 0,05, 0,33, 0,47) para las que recopilamos datos de PND hasta 500 K confirman la tendencia observada anteriormente: TN aumenta con el aumento del contenido de Si34. Sin embargo, nuestros datos sugieren que las temperaturas de pedido reales pueden ser más altas que las informadas anteriormente34,35,50. Esto es especialmente visible para la muestra con la composición x = 0,47 que ni siquiera alcanzó el régimen paramagnético hasta 500 K. Es posible que se requieran mediciones adicionales a temperaturas elevadas para confirmar si TN es realmente más alto que los valores informados en la literatura.

El diagrama de fase xT de LaMn2(Ge1−xSix)2 exhibe ciertas similitudes con los de La1−xYxMn2Ge228, CeMn2(Ge1−xSix)211 y PrMn2(Ge1−xSix)231. En todas estas soluciones sólidas, la estructura Fmc se observa en un rango de composición similar al Fmi. El análisis de la evolución de la celda unitaria y la fase magnética indica que la estructura Fmi domina las muestras con parámetros de red más largos y a temperaturas más bajas, mientras que Fmc se encuentra para las muestras con parámetros de red más cortos y a temperaturas más altas11,28,31. La misma tendencia se observa en LaMn2(Ge1−xSix)2 y sugiere una correlación con las dimensiones de la red. En estudios anteriores, la distancia intraplanar Mn-Mn se propuso como uno de los parámetros importantes de la estructura cristalina que ayudan a racionalizar el diagrama de fase magnética de los sistemas REMn2X2, como se discutió en la Introducción. Notamos, sin embargo, que la distancia entre redes cuadradas de Mn adyacentes también parece ser un factor significativo para la estabilización de ciertas fases magnéticas. Como la dependencia de la composición de c no sigue la ley de Vegard, pero parece formar una torcedura en el lado rico en Ge de la solución sólida (Fig. 2), la región de composición donde la inconmensurabilidad magnética es más pronunciada incluso por encima de la temperatura ambiente (Fig. 11) , la transición de estructura inconmensurable a conmensurable debe regirse por el espaciado entre capas Mn-Mn dinter. La Figura 13 muestra el diagrama de fase dinter-T de las diferentes estructuras magnéticas en LaMn2(Ge1−xSix)2 que pueden asignarse a regiones claramente definidas. Los puntos de datos de las fases coexistentes fueron excluidos de esta consideración. Los resultados publicados para otras series de soluciones sólidas se agregaron al diagrama de fase para poner en perspectiva la tendencia dinter-T encontrada a partir de nuestros datos. Curiosamente, cada punto de datos de estas otras soluciones sólidas encaja perfectamente en el diagrama de fase dinter-T de LaMn2(Ge1−xSix)2. Por lo tanto, la aparición de estructuras Fmc conmensuradas y Fmi inconmensuradas se puede correlacionar directamente con las distancias interplanares Mn-Mn y la temperatura. Por lo tanto, la Fig. 13 representa un diagrama de fase "universal" para los sistemas REMn2X2. Aunque es posible que no permita la predicción de todas las fases magnéticas posibles en estos materiales, la relación descubierta entre el magnetismo y la estructura cristalina se puede utilizar para detectar la inconmensurabilidad magnética, lo que puede ser importante para el diseño de materiales magnéticos funcionales.

Diagrama de fase dinter-T magnético universal de los sistemas REMn2X2. Las regiones coloreadas se basan en los datos de la solución sólida LaMn2(Ge1-xSix)2. Se agregaron puntos de datos adicionales para Fmc (círculo relleno), Fmi (cuadrado relleno) y AFl (estrella rellena) de otras soluciones sólidas para comparación11,28,29,31,33,38.

La influencia de la sustitución de Ge por Si en LaMn2(Ge1−xSix)2 sobre las propiedades estructurales y magnéticas ha sido investigada mediante medidas de PXRD, magnetización y PND entre 3 y 500 K, lo que permitió establecer un diagrama de fase magnético. Reemplazar Ge con Si conduce a una compresión de la celda unitaria. La contracción de red no lineal en las muestras más ricas en Ge a temperatura ambiente sugiere fuertes efectos de magnetovolumen.

Las estructuras magnéticas de LaMn2(Ge1−xSix)2 se ven fuertemente afectadas por el cambio del parámetro c de la celda unitaria, que refleja la separación entre capas. En el diagrama de fase xT, las estructuras conmensuradas Fmc y AFl dominan la parte más rica en Si de la solución sólida principalmente a temperaturas más altas, mientras que las desproporcionadas Fmi y AFfs prevalecen en la parte más pobre en Si a temperaturas más bajas. Por lo tanto, la transición de fases conmensuradas a inconmensuradas está vinculada a una combinación de distancias Mn-Mn interplanares y temperatura. Se observa coexistencia de fases magnéticas en todas las muestras cuaternarias y LaMn2Si2. El ensanchamiento del pico de ciertos reflejos en el patrón PXRD de las muestras cuaternarias sugiere la existencia de falta de homogeneidad en la composición como resultado de la mezcla de Ge/Si. Este efecto podría ser el origen de la coexistencia de fases magnéticas en las composiciones cuaternarias. Sin embargo, lo mismo no puede ser cierto para LaMn2Si2. Las mediciones de PXRD de alta resolución podrían arrojar luz sobre el origen de la coexistencia de fases magnéticas en LaMn2Si2. La comparación de los datos de la serie LaMn2(Ge1−xSix)2 y las soluciones sólidas relacionadas reportadas en la literatura permite la construcción de un diagrama de fase universal que relaciona el surgimiento de la inconmensurabilidad magnética con la distancia entre planos Mn-Mn.

Las muestras de LaMn2(Ge1−xSix)2 con la composición x = 0, 0,05, 0,33, 0,47 se produjeron en el Departamento de Química Ambiental y de Materiales de la Universidad de Estocolmo preparando primero el precursor de LaGe mediante fusión por arco de una mezcla estequiométrica 1:1 de los elementos (La pureza 99,99%, Ge 99,999%). Para sintetizar las respectivas composiciones de LaMn2(Ge1−xSix)2, se mezcló LaGe con las cantidades adecuadas de Mn elemental (99,95 %), Si (99,999 %) y Ge. Las composiciones nominales correspondieron a x = 0, 0.1, 0.4 y 0.5. Las mezclas se molieron completamente, se peletizaron y se envolvieron en lámina de Mo. A continuación, los gránulos se encerraron en tubos de sílice fundido al vacío a una presión de aproximadamente 0,1 Pa y se templaron a 1273 K durante 2 semanas en un horno tubular con varios pasos intermedios de trituración/repelletización. Después de cada paso de recocido, las muestras se dejaron enfriar a temperatura ambiente de forma natural apagando el horno.

Las muestras de LaMn2(Ge1−xSix)2 con x = 0.18, 0.58, 0.78, 1 fueron preparadas en el Laboratorio de Interacciones Hiperfinas del Instituto de Pesquisas Energéticas y Nucleares (IPEN). Los elementos de partida se fundieron en una atmósfera de argón purificada con un absorbente de titanio caliente. Se agregaron piezas de La con 99.9% de pureza y piezas de Mn, Ge y Si con 99.999% de pureza en la relación estequiométrica. Se usó un pequeño exceso de Mn (alrededor del 5% en fracción de masa) para compensar la pérdida de peso por evaporación durante la reacción. Después de la fusión, el lingote resultante de cada muestra se selló en un tubo de sílice fundido al vacío a una presión reducida de 10–2 Pa y se recoció a 1073 K durante 24 h.

La composición de la muestra se confirmó mediante difracción de rayos X en polvo (PXRD) y reveló, además del pseudoternario objetivo, pequeñas cantidades de impurezas para las muestras con la composición x = 0, 0,05, 0,33, 0,47 y 0,58, lo que resultó en una ligera desviaciones de la composición de la fase principal de la nominal. Se identificaron las siguientes impurezas: La2O351 en x = 0 [0,92(5) % por fracción de masa]; La9.3((Si1−xGex)O4)6O247 en x = 0,05 [0,84(9) % por fracción de masa], 0,33 [1,47(8) % por fracción de masa] y 0,47 [1,20(9) % por fracción de masa] ; Mn5(Ge1–xSix)352,53 en x = 0,33 [3,18(13) % por fracción de masa] y 0,47 [3,03(14) % por fracción de masa]; La5(Ge1–xSix)454 en x = 0,58 [1,49(19) % por fracción de masa]. Las composiciones para las respectivas muestras de LaMn2(Ge1−xSix)2 se refinaron a partir de los datos de PXRD y se utilizan en todo el texto para identificar las muestras.

Los patrones de difracción de rayos X de polvo se recogieron a temperatura ambiente usando un difractómetro Panalytical X'Pert PRO (Panalytical, Países Bajos) operado en geometría Bragg-Brentano. El instrumento está equipado con un monocromador Johansson Ge para generar radiación Cu Kα1 pura (λ = 1,54059 Å). Las muestras se midieron en portamuestras de Si de fondo cero. Los refinamientos de Rietveld de los patrones PXRD fueron realizados por Fullprof55. El análisis de fase produjo sólo pequeñas cantidades de impurezas. Tres patrones PXRD representativos de las muestras con la composición x = 0, 0.47 y 1 se trazan en la figura complementaria S2a-c.

La magnetización se midió utilizando un Sistema de Medición de Propiedades Físicas de Diseño Cuántico (PPMS, Diseño Cuántico, EE. UU.). Se empleó una opción de magnetómetro de muestra vibrante (VSM) para recopilar datos de magnetización enfriados por campo cero (ZFC) y enfriados por campo (FC) entre 2 y 400 K en campos magnéticos estáticos (DC). La magnetización isotérmica se midió a 2 K y 250 K hasta 6 T. Las muestras policristalinas se cargaron en recipientes de muestra de polipropileno (PP) que posteriormente se montaron en portamuestras de latón.

Los patrones de difracción de neutrones en polvo se adquirieron durante dos tiempos de haz en las fuentes de neutrones del Centro Canadiense de Haz de Neutrones (CNBC, Chalk River, Ontario, Canadá) y el Centro de Dispersión de Neutrones de Alta Resolución (CHRNS) en el Instituto Nacional de Estándares y Tecnología (NIST). Center for Neutron Research (NCNR), Gaithersburg, MD, EE. UU.), respectivamente. En la CNBC, se recolectaron patrones de difracción para las muestras de LaMn2(Ge1−xSix)2 con x = 0,18, 0,58, 0,78 y 1 en el difractómetro de polvo de alta resolución C2 en el rango angular 2θ entre 18,9° y 99° con una longitud de onda de neutrones de λ = 2.3722(17) Å en un criostato de He (3 K a 290 K) y un horno dedicado (320 K a 380 K). En el NCNR, las mediciones con las composiciones x = 0, 0,05, 0,33 y 0,47 se realizaron en el difractómetro de polvo de neutrones de alta resolución BT-156 equipado con 32 detectores de 3He que cubren un rango angular de 3° ≤ 2θ ≤ 166° con un tamaño de paso de 0.050°. Los datos se recopilaron utilizando un monocromador Ge (311) de longitud de onda de λ = 2,0787 (2) Å y colimación en pila de 60 min por arco. Se utilizaron refrigeradores de ciclo cerrado (CCR) para cubrir el rango de temperatura de 14 K a 500 K. Se llevaron a cabo refinamientos de Rietveld de los patrones de PND para la determinación de la estructura magnética empleando Fullprof para todas las muestras55.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Reconocemos el apoyo del Instituto Nacional de Estándares y Tecnología, Departamento de Comercio de EE. UU., al proporcionar las instalaciones de investigación de neutrones utilizadas en este trabajo. Esta investigación está financiada en parte por la Fundación Sueca para la Investigación Estratégica (SSF) dentro de la escuela nacional sueca de posgrado en dispersión de neutrones (SwedNess). AVM quisiera agradecer también a Energimyndigheten por la financiación a través de la subvención no. 48699-1 y la Real Academia Sueca de Ciencias por su apoyo a través del premio Göran Gustafsson en química. El apoyo financiero para este trabajo fue proporcionado parcialmente por Fonds Québécois de la Recherche sur la Nature et les Technologies y el Consejo de Investigación de Ciencias Naturales e Ingeniería (NSERC) de Canadá. El apoyo financiero parcial para este trabajo fue proporcionado por la Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) bajo las subvenciones 2012/11104-9 y 2013/05552-1. La identificación de cualquier producto comercial o nombre comercial no implica respaldo o recomendación por parte del Instituto Nacional de Estándares y Tecnología. Nos gustaría agradecer a Katharina V. Dorn por su apoyo experimental durante el tiempo de luz del PND en NCNR.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Universidad de Estocolmo.

Departamento de Química Ambiental y de Materiales, Universidad de Estocolmo, Svante Arrhenius väg 16 C, 10691, Estocolmo, Suecia

Stefanie Siebeneichler, Alexander Ovchinnikov y Anja-Verena Mudring

Laboratorio de medición de materiales, Instituto Nacional de Estándares y Tecnología-NIST, Gaithersburg, MD, 20899, EE. UU.

brianna bosch santos

Instituto de Investigaciones Energéticas y Nucleares–IPEN-CNEN/SP, São Paulo, SP, 05508-000, Brasil

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Departamento de Química, Universidad de Aarhus, Langelandsgade 140, 8000, Aarhus C, Dinamarca

Anja-Verena Mudring

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El manuscrito fue escrito a través de las contribuciones de todos los autores. Todos los autores han aprobado la versión final del manuscrito. Conceptualización y supervisión, A.-VM; trabajo experimental, SS, AO, BBS, GAC-P. y CA; escritura SS, AO, BBS, GAC-P., AC, DR y A.-VM Las muestras con la composición x = 0.18, 0.58, 0.78 y 1 fueron sintetizadas por BB-S. Los experimentos de PND en CNBC fueron realizados por GAC-P. Ambos ocurrieron bajo la supervisión de AC Las muestras con la composición x = 0, 0.05, 0.33 y 0.47 fueron sintetizadas por AO Los experimentos PND en NCNR fueron realizados por SS Ambos ocurrieron bajo la supervisión de A.-VM

Correspondencia a Anja-Verena Mudring.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Siebeneichler, S., Ovchinnikov, A., Bosch-Santos, B. et al. Diagrama de fase magnética de la solución sólida LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) revelada por difracción de neutrones en polvo. Informe científico 12, 9248 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-12549-y

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Recibido: 04 enero 2022

Aceptado: 03 mayo 2022

Publicado: 03 junio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-12549-y

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